بررسی نظری جامع پلی‌مورف‌های مختلف Li2FeSiO4 به عنوان کاتد باتری لیتیم-یون با استفاده از نظریه تابعی چگالی

نوع مقاله: یادداشت پژوهشی

نویسندگان

1 پژوهشگاه مواد و انرژی، مشکین دشت، البرز، ایران

2 دانشکده مهندسی و علم مواد، دانشگاه صنعتی شریف، تهران، ایران.

چکیده

جهت انجام مطالعات نظری بر Li2FeSiO4،چهار پلی‍مورف شناخته شده از این ماده مورد بررسی‍های نظریه تابعی چگالی (DFT) قرار گرفتند. در ابتدا، روش­های متنوع DFT (GGA/+U، LSDA/+U) در چارچوب دو نوع شعاع اتمی مختلف برای مشهورترین پلی­مورف (Pmn21) انجام شد. سپس، نتایج با داده­های آزمایشگاهی مقایسه شده و دقیق­ترین چارچوب/روش­ها انتخاب شده و سایر پلی­مورف­ها با آن­ها بررسی شدند. خواص ساختاری، پایداری ساختار پس از خروج لیتیم، پایداری ترمودینامیکی این پلی‍مورف‍ها نسبت به یکدیگر، ولتاژ نظری و خواص الکتریکی تمام پلی­مورف­ها بررسی شد. در تمام این بررسی­ها پلی­مورف­های مختلف با هم مقایسه شدند. با استفاده از این مطالعات نظری، مکانیزم­هایی جهت درک رفتار این ماده کاتدی پیشنهاد شد.

کلیدواژه‌ها


عنوان مقاله [English]

A comprehensive theoretical study of Li2FeSiO4 polymorphs as Li-ion batteries cathode materials: DFT evaluations

نویسندگان [English]

  • Mohammad Mahdi Kalantarian 1
  • Sirous Asgari 2
1 Materials and Energy research Center (MERC), Imam Khomeini Blvd., Meshkindasht, Alborz, I.R. Iran.
2 Department of Materials Science and Engineering, Sharif University of Technology, Azadi Ave., P.O. Box 11155-9466, Tehran, I.R. Iran.
چکیده [English]

Li2FeSiO4 is one of the most promising cathode materials for application in high energy density Li-ion batteries. In order to evaluate the Li2FeSiO4 theoretically, its four known polymorphs are considered using density functional theory (DFT) framework. First, different DFT methods (LSDA/+U, GGA/+U) were employed for the best known polymorph (Pmn21) in two atomic-radial frame works (RFe=2.0 and RFe=1.75). Then, the results were compared by the experimentally published data in order to determine better atomic-radial framework for each DFT methods, i.e. LSDA(+U) and GGA(+U). The selected optimum methods were used for evaluation of the other polymorphs. Structural properties, structural stability after Li extraction, relative thermodynamic stability, theoretical voltage and electrical properties were calculated for all the polymorphs. In all these investigations polymorphs properties have been compared. Results showed structural stability of all polymorphs after extraction of one Li per formula. The most energetically stable polymorphs were determined to be P21/n and mod-Pmn21, respectively. Using the performed theoretical studies, we proposed a number of mechanisms to understand behaviors of the cathode material.

کلیدواژه‌ها [English]

  • Battery
  • Lithium-ion
  • cathode
  • lithium iron orthosilicate
  • Density functional theory (DFT)